先说说与你要问的无关的问题：你这个代码没眼看，说实话如果你还是拿用word的方法来写latex，不能做到样式与内容的分离还在手动设置编号、每个标题多带带设置样式的话，我建议你去用word。然后是MWE的问题，你的代码里90%全是与问题无关的代码，请理解最小工作示例的意思。。

然后回到你的问题，首先enumerate和enumitem用一个就行了。这里我用的multicol实现的双栏，然后你想要hint对齐，这里你要了解list的距离是怎么排列的，借用enumitem宏包说明文档里面的图

那么实际上你只需要让\itemindent = \labelwidth + \labelsep，让\leftmargin变成最后计算的距离，最后让编号左对齐就行了。

\documentclass{article}
\usepackage{multicol}
\usepackage{enumitem}
\usepackage{calc}

\begin{document}
\setlist{
  align=left,
  labelwidth=.5cm,
  itemindent = \labelwidth + \labelsep,
  leftmargin=!
}
\begin{multicols}{2}
\begin{enumerate}[leftmargin=!]
  \item {\textbf{$\int (1+tan^{2}\theta )d\theta$}}\\
  ($Hint: 1+\tan^{2}\theta = \sec^{2}\theta$)
  \item {\textbf{$\int \cot^{2}xdx$}}\\
  ($Hint: 1+\cot^{2}x = \csc^{2}x$)
  \item {\textbf{$\int (1+tan^{2}\theta )d\theta$}}\\
  ($Hint: 1+\tan^{2}\theta = \sec^{2}\theta$)
  \item {\textbf{$\int \cot^{2}xdx$}}\\
  ($Hint: 1+\cot^{2}x = \csc^{2}x$)
\end{enumerate}
\end{multicols}
\end{document}